Bölöni sinh ra ở Târgu Mureș, Romania, trong một gia đình dân tộc Hungary đến từ Târnăveni.[2] Đội bóng đầu tiên của ông là Chimica Târnăveni, và vào năm 1970, ông chuyển đến ASA Târgu Mureș. Ông ở đó cho đến năm 1984, khi ông gia nhập Steaua București, nơi ông là một phần của đội đã giành chiến thắng trận Chung kết Cúp C1 châu Âu 1986 (nơi ông sút hỏng quả phạt đền trong loạt đá luân lưu) và Siêu cúp châu Âu vào năm sau.[3]

Bölöni ở lại Steaua cho đến năm 1987. Năm 1988, ở tuổi 35, Bölöni rời đất nước để chơi ở Bỉ, tại câu lạc bộ Racing Jet Bruxelles và sau đó ở Pháp tại US Créteil. Ông từ giã sự nghiệp bóng đá vào năm 1992. Vào ngày 25 tháng 3 năm 2008, ông đã được tổng thống Romania, Traian Băsescu tặng huân chương Ordinul "Meritul Sportiv" — (Huân chương "The Sportive Merit") hạng II, vì đã góp phần giành được danh hiệu cúp châu Âu năm 1986.[4][5]